Natural de Lisboa, Nuno de Vilallonga estudou com a cantora Elisete Bayan e com o tenor José Carlos Xavier, no Conservatório Nacional de Lisboa. Como bolseiro do Governo Espanhol, concluiu a licenciatura e mestrado em Canto, na Escola Superior de Canto de Madrid, na Classe de Marimi del Pozo e Ana Maria Olália.

Participou num curso de aperfeiçoamento orientado pela célebre soprano Monserrat Caballé, no Audidório Nacional de Música de Madrid. É detentor de prémios nos concursos Luciano Pavarotti, Francisco Viñas, Alfredo Kraus, Luísa Todi, Juventude Musical Portuguesa, Olga Violante e Bilbao. Actuou em Portugal, Espanha, França, Estados Unidos, Macau e Índia.

Do seu repertório fazem parte as óperas Rigoletto (Teatro Camôes, Lisboa), Il Trovatore (Teatro Miguel Fleta, Zaragosa), La Traviata (Auditório de Sta Maria da Feira e Coliseu dos Recreios de Lisboa), no âmbito da Capital da Cultura e ainda, La Bohéme (Real Teatro de Queluz), Tosca, Simão Bocanegra, Gianni Schicchi, Don Carlo e Elixir de Amor. Foi dirigido pelos Maestros Manuel Ivo Cruz, Juliano Carella, Luiz Esquierdo, Garcia Navarro, Frudeberg de Burgos , Sergei Celebidak, Fernando Eldoro, Alvaro Cassuto e António Lourenço. No género óratório, interpretou Stabat Mater de Rossini e de Dvorjak, Missa Solene de Rossini, Requiem de Verdi, Messias de Handel e Nona Sinfonia de Beethoven.

É professor de Canto no Conservatório Nacional de Música de Lisboa.

É Comendador da ordem do Mérito Militense, da Ordem Soberana e Militar de Malta. Defenderá em breve a tese de Doutoramento em Musicologia na Universidade Complutense de Madrid.